Rajmund, urodzony między 1170 a 1175 r. w Villafranca del Panades w pobliżu Barcelony (Hiszpania), w starej szlacheckiej rodzinie katalońskiej Penyafort, był spokrewniony z królem Aragonii. W szkole katedralnej ukończył trivium i quadrivium. W roku 1210 udał się do Bolonii, gdzie ukończył prawo kościelne i rzymskie. Już jako dwudziestoletni młodzieniec wykładał filozofię w Barcelonie, nie otrzymując za swoją pracę wynagrodzenia. W tym też czasie wydał swoje pierwsze monumentalne dzieło: Summę prawa, podręcznik dla studentów prawa.

U swoich uczniów starał się formować zarówno serce, jak i intelekt. Obdarzony głęboką wiedzą i osobistą kulturą, odznaczał się gorliwością w formowaniu przyszłych kapłanów, dla których napisał Summę nauki, pełną duszpasterskiej mądrości. W trzydziestym roku życia wyjechał do Bolonii, aby kontynuować studia nad prawem kanonicznym i cywilnym, tam też uzyskał stopień doktora. W 1218 roku biskup Barcelony, Berengariusz IV z Palou, zakładając wyższą szkołę dla kształcenia kleru swojej diecezji, zaprosił do współpracy Rajmunda jako wykładowcę. Po powrocie do Barcelony w roku 1219 Rajmund został mianowany kanonikiem, archidiakonem i wikariuszem generalnym. Berengariusz równocześnie zaprosił dominikanów, których w 1220 roku przysłał św. Dominik. Rajmund rychło zaprzyjaźnił się z nimi tak dalece, że wstąpił do nich w 1222 roku. Było to osiem miesięcy po śmierci świętego założyciela tego Zakonu.

Rajmund pracował żarliwie nad nawróceniem Maurów i Żydów, a równocześnie opracowywał dzieło zawierające wskazówki dla spowiedników. Papież Grzegorz IX w 1230 r. wezwał go do Rzymu i mianował kapelanem pałacu apostolskiego, penitencjariuszem i swoim osobistym spowiednikiem. Jako doradca papieski Rajmund rozwinął szeroką i owocną działalność. To, co uznawał, że sprawie Bożej wyjdzie na lepsze, podsuwał Ojcu świętemu. Na dworze papieskim zapoznał się z najznakomitszymi osobistościami Kościoła owych czasów. Miał więc okazję również za ich pośrednictwem rozwijać apostolską działalność.

 

W tym czasie napisał pracę z prawa kanonicznego, znaną jako "Pięć dekretów". Była ona zbiorem dekretów biskupów rzymskich. W ciągu wieków nagromadziło się tak wiele zarządzeń i ustaw papieskich, także soborowych, że trudno było nawet znawcom rozeznać się w ich gąszczu. Papież Grzegorz IX bullą Rex Pacificus promulgował opracowany przez Rajmunda zestaw obowiązujących odtąd praw kanonicznych pod nazwą Decretales Gregorii IX.
W 1236 r. Rajmund wrócił do Hiszpanii. Dwa lata później, w 1238 r., został na kapitule generalnej w Barcelonie wybrany generałem zakonu dominikanów, obejmując ten urząd po bł. Jordanie z Saksonii, który był bezpośrednim następcą św. Dominika. Miał wówczas ok. 60 lat. Natychmiast z właściwą sobie energią zabrał się najpierw - jako wytrawny jurysta - do przeredagowania konstytucji zakonnych. Zatwierdzono je na kapitułach w latach 1239-1241. Okazał się wspaniałym administratorem i organizatorem zakonu, który rozszerzał się po Europie błyskawicznie, ale któremu groziło rozluźnienie. Po dwóch latach zrezygnował z funkcji i ponownie poświęcił się apostolatowi.

Napisał dzieła prawnicze: Summę pastoralną i Traktat o małżeństwie. Był spowiednikiem i doradcą króla Aragonii, Jakuba I, a także wielu mężów stanu. Pomimo bardzo czynnego życia i praktyk pokutnych, którymi trapił swoje ciało, dożył 100 lat. Umarł w Barcelonie 6 stycznia 1275 r. Jego pogrzeb był prawdziwą manifestacją. Wziął w nim udział sam król ze swoim dworem. Jego wspomnienie doroczne przypadało zawsze 23 stycznia; obecnie przeniesiono je na 7 stycznia, gdyż dzień ten jest najbliższy dnia jego zgonu. Relikwie jego spoczywają w Barcelonie, w katedrze św. Eulalii, w jednej z bocznych kaplic. 29 kwietnia 1601 roku został zaliczony do grona świętych przez papieża Klemensa VIII.