Rajmund urodził się pod koniec 1222 lub na początku 1223 r. na Majorce, która od końca 1229 r. należeć będzie do Królestwa Aragonii. Miasto zamieszkiwali wówczas: katalońska szlachta, kupcy i bankierzy z Genui i Pizy, żydowscy handlarze, ale także ludność muzułmańska, która niebawem popadnie w niewolę chrześcijan. Rajmund wywodził się zapewne z burżuazji, która wtedy była swego rodzaju miejską arystokracją. Wcześnie dostał się na dwór Jakuba I, króla Aragonii, potem na dwór Jakuba II z Majorki, u którego został marszałkiem dworu. W 1257 r. ożenił się z Blanką Picany, która urodziła mu syna Dominika oraz córkę Magdalenę. W pięćdziesiąt lat później wyzna, że był wówczas "żonaty, z dziećmi, dość bogaty, lekkomyślny i światowy".
W wieku 30 lat doznał wizji Ukrzyżowanego. Gdy wizja czterokrotnie się powtórzyła, postanowił: 1) przyłożyć się do nawracania muzułmanów, nawet gdyby miał ponieść męczeństwo; 2) napisać książkę przeciw błędom niewiernych; 3) przekonać papieża i królów, aby założyli klasztory dla przyszłych misjonarzy i uczyli ich języków, którymi mówią niewierni. Udał się następnie jako pielgrzym do Rocamadour i Composteli. Potem w Barcelonie spotkał się z Rajmundem de Peñafort, a ten doradził mu, aby studia odbył nie w Paryżu, ale na Majorce. Tam to przez dziewięć lat uczył się łaciny, arabskiego (od nabytego niewolnika saraceńskiego), filozofii, teologii oraz innych dyscyplin. Medycynę zgłębiał w Montpellier. Około 1274 r. powziął myśl o własnej, jak mniemał, sztuce nawracania. Napisał więc Ars compendiosa inveniendi veritatem i kilka dziełek pomocniczych: Ars demonstrativa, Blaquerna, Doctrina pueril, Liber de gentili et tribus sapientibus, Demonstrationes, Liber principiorum theologiae, Liber de Sancto Spiritu, Oracions e contemplacions, Libre d'amic e amat. W 1276 r. Rajmund założył w Miramar, na Majorce, klasztor dla nauczania misjonarzy języków wschodnich. Niestety, z powodu niepokojów politycznych nie przetrwał on nawet dwudziestu lat. Nieco później Rajmund wyruszył do Rzymu, ale tam dopiero co zakończył swe życie Honoriusz II. Następnie udał się do Paryża, gdzie jego Sztukę uznano za zbyt skomplikowaną. Jej modyfikację przedstawił w Ars inventiva veritatis (1290). W tymże samym czasie swój system zastosował do mistyki i napisał Ars amativa. Przebywał wówczas w Montpellier, ale wyjeżdżał też do Genui, skąd po wielu wahaniach udał się do Afryki. W Tunisie rozpoczął dysputy z uczonymi islamu. Gdy zorientowano się, do czego zmierza, skazano go na śmierć, potem karę zamieniono na wygnanie.
Wylądował w Neapolu. Głosił następnie kazania do jeńców saraceńskich i sporządził Taula general oraz napisał dziełko mistyczne pod tytułem Flors d'amors e flors d'intelligència. Zniechęcony rezultatami swych apeli, sporządził jeszcze encyklopedyczne dzieło Arbre de ciència i opuścił Italię. Przez Montpellier i Perpignan pojechał do Paryża, gdzie zatrzymał się przez dwa lata. Zredagował wtedy około tuzina dziełek, w tym na temat mistyki Arbre de filosofia d'amor. W Barcelonie zaś otrzymał następnie pozwolenie na głoszenie nauk w synagogach i meczetach. Wróciwszy na swą rodzinną wyspę, podobną działalność kontynuował wśród tamtejszych muzułmanów. W Cant de Ramon opłakiwał swe porażki, zwłaszcza upadek kolegium w Miramar. Wyprawił się następnie na Cypr, ale nie osiągnąwszy niczego, udał się w 1302 r. do Genui. Napisał wówczas Logica nova, Liber de praedicatione, Liber de ascensu et descensu intellectus, Liber de demonstratione oraz Liber de fine. W Lyonie zetknął się z papieżem Klemensem V, ale i to spotkanie niczego nie przyniosło. Z Majorki wyruszył następnie po raz drugi do Afryki. Gdy w Bougie zaczął przemawiać, obrzucono go kamieniami, potem uwięziono i osadzono w ohydnej celi. Po sześciu miesiącach przebywania w więzieniu wsadzono go na statek, który rozbił się u wejścia do portu Pizy. Wszystko wówczas stracił.
W Pizie napisał Disputatio Raymundi christiani et Hamar saraceni. W Pizie i Genui głosił też krucjatę. Przebywał potem na przemian w Genui, Marsylii i Montpellier. W 1309 r. po raz czwarty pojechał do Paryża. Przez dwa lata odnosił tam sukcesy, wykładając swą Ars brevis. Wtedy też zapewne w gronie przyjaciół, w kartuzji, podyktował swą autobiografię: Vita coaetanea. W 1312 r. udał się na sobór do Vienne, gdzie nauczanie arabskiego, hebrajskiego i chaldejskiego nakazano uniwersytetom w Paryżu, Oksfordzie, Bolonii, Salamance i na dworze papieskim. Wróciwszy poprzez Montpellier na Majorkę, zaczął znów myśleć o podróży do Afryki.
W maju 1313 r., gdy już miał 81 lat, wyruszył na Sycylię, gdzie napisał niemal 40 dziełek, potem trafił do Tunisu. Tam zmarł może na początku 1316 r., ale nie jest wykluczone, że swe pracowite życie zakończył, gdy wracał statkiem na Majorkę. Wedle późnego świadectwa, zmarł po powrocie na wyspę. Legenda o męczeństwie nie zasługuje na uwagę. Pochowano go w Palmie, w kościele św. Franciszka, a nad jego grobem w XV stuleciu wzniesiono piękny sarkofag. Franciszkanie wspominali go jako swego błogosławionego tercjarza w dniu 3 lipca. Natomiast w naszych czasach wybitnym i oryginalnym myślicielem zainteresowało się wielu. Badacze pochylają się nad jego pismami, które ukazują się w krytycznych wydaniach, omawiają jego naukę i duchowość, a dostrzegając wpływ na potomnych, mówią nawet o "lullizmie".